导读：近日，中科院大连化物所甲烷高效转化研究获重大突破，将为天然气、页岩气的高效利用开辟一条全新的途径。

      迄 今为此，天然气的转化利用通常采用二步法：首先，在高温条件下通过混合氧气、二氧化碳或水蒸汽，将天然气中的甲烷分子重整为含一定比例的一氧化碳和氢气分 子的合成气；随后，在特定的催化剂上将合成气转化为高碳的烃类分子（油品和基础化学品等）；或先由合成气制备甲醇，再经微孔分子筛催化剂脱水，生产烯烃和 其他化学品。这类传统的甲烷转化路线冗长，投资和消耗高，尤为突出的问题是，由于采用了氧分子作为甲烷活化的助剂或介质，过程中不可避免地形成和排放大量 温室气体二氧化碳，一方面影响生态环境，另一方面致使总碳的利用率大大降低，通常不会超过一半。

      在二十多年甲烷催化转化研究 的基础上，中科院大连化物所的专家们具有高催化活性的单中心低价铁原子通过两个碳原子和一个硅原子镶嵌在氧化硅或碳化硅晶格中，形成高温稳定的催化活性中 心；甲烷分子在配位不饱和的单铁中心上催化活化脱氢，获得表面吸附态的甲基物种，进一步从催化剂表面脱附形成高活性的甲基自由基，在气相中经自由基偶联反 应生成乙烯和其它高碳芳烃分子，如苯和萘等。当反应温度为1090℃，每克催化剂每小时流过的甲烷为21升时，甲烷的单程转化率高达48.1%，生成产物 乙烯、苯和萘的选择性>99%，其中生产乙烯的选择性为48.4%。催化剂在测试的60小时内，保持了的稳定性。与天然气转化的传统路线相比， 该研究*摒弃了高耗能的合成气制备过程，大大缩短了工艺路线，反应过程本身实现了二氧化碳的，碳原子利用效率达到99%。加州大学伯克利分校 AlexisBell教授的评价是“该成果使甲烷直接转化研究又向前迈出崭新的一步，可能成为未来产业界关注的焦点”。

      各领 域科研人员共同合作，利用上海同步辐射光源和紫外软电离分子束飞行质谱等手段对催化过程进行了原位监测，并结合高分辨电子显微镜和DFT理论模拟，从原子 水平上认识了催化剂单铁中心活性位的结构、自由基表面引发和气相偶联生成产物的反应机制，进而揭示了单铁活性中心抑制甲烷深度活化从而避免积碳的机理，首 次将单中心催化的概念引入高温催化反应。华东师范大学何鸣元院士认为，“大连化物所团队在纳米限域催化领域的研究创新性和作用。从碳纳米管限域到 硅化物晶格限域，对限域催化而言具极大的创新意义。”

      该项技术给甲烷无氧转化技术带来了工业化利用的曙光，将会大大加快甲烷无氧转化技术的前进步伐。

 

(来源：中国化工仪器网)  /